碳纳米基质上构建氧化铋纳米片用于高效电催化二氧化碳还原制甲酸

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  碳纳米基质上构建氧化铋纳米片用于高效电催化二氧化碳还原制甲酸

  ▲第一作者:刘苏彪 ;通讯作者:楼雄文;

  通讯单位:南洋理工大学,化学与生物医学工程学院

  论文DOI:10.1002/anie.

  前言

  今天,非常荣幸邀请到楼雄文教授课题组来对他们最新发表在 Angewandte Chemie International Edition 的文章 (DOI: 10.1002/anie.) 进行赏析。本推送由该论文第一作者刘苏彪博士撰稿,楼雄文教授指导完成,希望能够帮助大家更好地理解这篇论文,进而更好地理解中空载体上制备具有特定构型的电活性半导电材料对于电催化二氧化碳还原的重要性。在此,特别感谢南洋理工大学楼雄文教授课题组的大力支持,特别是楼雄文教授和刘苏彪博士.

  楼教授课题组还有很多非常精彩的工作,欢迎大家访问课题组网址进行查看:

  

  研究背景

  电催化二氧化碳还原反应 (CO2RR) 与可再生能源相结合是缓解温室气体效应最具前景的方法之一。但 CO2RR 在很多催化剂上受限于多电子传递动力学以及氢析出反应很难同时获得高的催化活性和选择性。最新研究表明,储量丰富的半导体材料在 CO2RR 中具有巨大的发展潜力,尤其是铋系材料。由于其本身具有较高的甲酸选择性被认为是较好的产甲酸催化剂,并且通过调整粒度和构型可进一步提高其对甲酸的选择性。而便携、稳定和高容量的特点使甲酸已成为一种极具吸引力的储氢介质和直接燃料电池原料。

  但一些关键性问题仍未解决。例如,诸多已知催化剂无明确的形貌和结构,未能为 CO2RR 材料的进一步优化与制备提供指导。同时,已报道的半导体材料也仍无法同时实现 CO2RR 的大电流密度、低过电位和高选择性等目标。因此,进一步探索并制备能够驱使 CO2 向目标产物高效转化的催化剂,并实现其在较低过电位下达到较高的电催化活性和选择性是非常必要的。

  研究的出发点

  半导体材料的电化学活性主要取决于活性位点的可及性、催化剂载体的电子转移能力、催化剂的导电性和催化剂固有的本征反应活性。通过调节纳米材料的尺寸和结构可以增大电化学活性位点的可及性,而通过在导电载体上原位生长纳米催化剂可改善电子的转移能力。因此,在导电载体上原位生产高活性的催化剂不仅能够提供足够的 CO2RR 活性位点,而且能抑制活性位点在反应中的团聚,还能降低了催化剂与导电载体的接触电阻,并加速电子的传递。

  我们以往研究表明,中空结构的导电载体有利于提高光催化 CO2 还原过程中 CO2 的吸附能力,这就意味着该结构可提高电极局部的 CO2 浓度。因此,在纳米结构的中空载体上制备具有特定构型的电活性半导电材料,可一定程度的解决水介质中 CO2 溶解度低等问题,并达到好的 CO2RR 电催化性能和对目标产物较高的选择性。

  为此,我们制备了一种在多通道碳基质上均匀生长层级氧化铋纳米片的催化剂 (Bi2O3NSs